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水系鋅離子電池憑借安全、無毒，以及較高的理論容量，已經(jīng)成為最具潛力的可持續(xù)儲能技術之一。在眾多 ZIBs 電極材料中，層狀釩氧化物具有晶體結構可調、容量高等特點，是現(xiàn)階段廣泛研究的正極材料?；陔x子或分子預插層策略可以有效解決正極材料的晶格空間不足、電子傳導性低等問題，從而進一步提升電池性能。然而，目前對插層型正極材料的研究多關注于層間空間膨脹對容量的貢獻。因此，發(fā)展先進的原位表征技術，從原子軌道方面深入理解由插層劑引起的電極材料內在結構變化是未來高性能正極材料設計和開發(fā)的關鍵所在。

本工作發(fā)揮同步輻射光源的綜合性實驗平臺的優(yōu)勢，結合多種原位與非原位同步輻射譜學實驗技術，深入揭示了銨根離子插層后，V2O5 中 V 3dt2g 軌道占據(jù)的變化，以及充放電過程中的可逆演變規(guī)律。研究發(fā)現(xiàn)，NH4 + 插層在很大程度上誘發(fā)了 V-O 鍵的結構畸變，進一步導致電子結構的重排，促使 Vt2g 軌道中 3dxy 空態(tài)的占據(jù)。這種 Vt2g 軌道占據(jù)極大地提高了材料的電導率，聯(lián)合 NH4 + 插層后拓寬的層間距，從而顯著加速了鋅離子(Zn2+)的轉移，實現(xiàn)了鋅離子電池的超高倍率性能。

測試結果表明，在電流密度為 200 C 時，銨根插層五氧化二釩正極材料的比容量仍維持在 101.0 mA h g-1，且充電時間僅需 18 s。該工作不僅從原子軌道方面對插層型 V2O5 材料中 Zn2 + 儲能機制的理解提供了依據(jù)，也為高性能鋅離子電池在快充儲能器件中的應用奠定了基礎。